近日，本课题组在温室气体氧化亚氮（N₂O）选择性传感上取得新进展。团队发现，在氧化锌（ZnO）上修饰金（Au）纳米颗粒，可显著转变N₂O的吸附构型，并引发分子内部的电荷极化效应，从而大幅提升N₂O的传感性能。该策略为化学惰性气体分子的高效检测提供了全新思路。

氧化亚氮是仅次于二氧化碳和甲烷的第三大温室气体，其全球增温潜势约为CO₂的300倍，大气寿命长达114年。此外，N₂O还会破坏平流层臭氧层，增加地表紫外线辐射，对生态环境构成严重威胁。然而，由于N₂O分子结构稳定、化学惰性，传统金属氧化物半导体传感器对其响应极弱、选择性差，长期以来缺乏高效、低成本的检测手段，制约了其在环境监测领域的实际应用。

针对这一挑战，本工作通过在ZnO表面修饰Au纳米颗粒，系统调控Au-ZnO表界面的化学性质和电子结构，并结合DFT计算与多种实验表征手段，深入揭示了N₂O传感增强的微观机制。在性能方面，Au-ZnO传感器在260 °C的工作温度下对25 ppm N₂O的响应值达到7.6，是纯ZnO传感器（2.0）的3.8倍；响应时间仅10秒，快于纯ZnO的18秒；对CO₂、CH₄、SF₆等典型温室气体的选择性系数均超过3.0；理论检测限低至0.24 ppm；且经过50天的长期稳定性测试后，其传感性能未见衰减。上述性能指标在目前已报道的化学电阻式N₂O传感器中处于领先水平，展现了其在实际环境监测中的广阔应用前景。

更为关键的是，DFT计算揭示了N₂O在Au-ZnO表面的吸附构型转变新机制——N₂O从在ZnO上的O端物理吸附（吸附能-0.34 eV），转变为在Au-ZnO上的N端弱化学吸附（吸附能-0.59 eV）。该构型转变并非简单的几何变化，而是引发了N₂O分子内部显著的电荷极化，有效预活化了这一化学惰性分子，使其能够高效地与表面活性氧物种反应并释放电子，从而产生大幅增强的传感信号。这一发现超越了传统氧离子吸附模型的解释框架，为理解N₂O在金属氧化物表面的活化过程提供了新的原子尺度视角。

本工作不仅为N₂O的高效检测提供了一种有前景的实际方案，更通过吸附构型调控新机制，为其他化学惰性气体分子的传感提供了可推广的理论框架，对推动温室气体监测技术的发展具有重要意义。

文章链接：http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acssensors.6c02277。该工作发表在ACS Sensors上，本组博士生何建望为第一作者。